反铁电钙钛矿氧化物中自发极化会呈现丰富的调制序构，在电场激励下可以实现反铁电态和铁电态之间的可逆或不可逆转变，并伴随着强烈的电荷、体积或热量变化，成为储能、换能和驱动等应用的关键物理基础。近日，中国科学院上海硅酸盐研究所许钫钫研究员带领的材料透射电镜显微结构表征团队和王根水研究员带领的铁电陶瓷材料与器件研究团队开展深入合作，在PbZrO3基反铁电材料的极化序构研究方面取得新进展。

目前，国际上关于PbZrO3基反铁电材料的基态结构存在广泛争议，理论上提出了多种能量相近并相互竞争的极化序构。这其中，一种具有三倍调制周期的亚铁电相吸引了科研人员的广泛兴趣，因为它是唯一一种调制周期小于经典四倍周期的反铁电相。因此，从实验上来验证这一新型亚铁电相的客观存在与调控，对于深入认识PbZrO3基反铁电材料具有重要意义。在这样的背景下，上海硅酸盐所的研究团队通过构建晶格失配诱导相分离的策略，在PbZrO3薄膜中构建出理论预测的三倍周期调制结构，并且其体积分数可以通过薄膜的厚度进行调控。一方面，实验发现了这种特殊的三倍调制周期亚铁电相与经典的四倍调制周期反铁电相形成交替共生的分相结构，宽度约为3~20 nm，在[100]取向的薄膜中，两相的界面平行于（110）面，且贯穿薄膜；另一方面，研究揭示了三倍调制周期亚铁电相随薄膜厚度增大而逐渐增多的现象，这一现象背后的物理机制主要与反相畴界有关。薄膜/衬底界面通过形成失配位错释放了大部分衬底对薄膜的压应力，失配位错、薄膜厚度和热膨胀系数等多种因素决定了薄膜内反相畴界的密度。由于反相畴界是三倍周期调制结构的形核点和前驱体，从而通过控制反相畴界的形成就实现了利用膜厚来调控三倍周期亚铁电相的体积分数。这些结果为深入认识PbZrO3基反铁电材料的极化序构和利用新型三倍周期结构开展性能研究提供了基础。

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