硫化物固态电解质Li5.5PS4.5Cl1.5具有锂离子电导率高(≈10 mS/cm)、机械加工性能优异、与金属锂负极的化学兼容性良好等优点,是构建具有高能量密度与高安全性的全固态锂金属电池的最具潜力的候选电解质材料之一。
尽管如此,仍有大量研究表明,即使在较低的电流密度下(0.5-1 mA/cm2),全固态金属锂电池中锂枝晶穿透硫化物固态电解质层导致电池短路的问题依然无法避免。这一问题通常被归因于如下的一系列过程:锂在电解质表面的不均匀沉积导致局域位点的电流密度过高,进而引发电解质裂缝的形成,沉积的锂通过这些裂缝向对电极渗透最终导致电池短路。在这一基础上,为了更清晰且具体地理解锂枝晶造成电池短路的整个过程,以下几个问题亟待得到解答:(1)锂在电解质开放表面(无外部压力)的本征沉积行为是怎样的?(2)裂缝中的自由空间如何影响锂在其中的生长行为?(3)锂在电解质开放表面(自由空间)与电解质内部裂缝(受限自由空间)中的生长行为有何异同?